抗戰(zhàn)全面爆發(fā)后的1938年2月至1939年5月，錢大鈞在國(guó)民政府空軍委員會(huì)擔(dān)任主任、秘書長(zhǎng)。在任期間，他直接指揮了武漢空中保衛(wèi)戰(zhàn)。1938年4月29日，日軍出動(dòng)了40余架飛機(jī)轟炸武漢。在錢大鈞的指揮下，中國(guó)空軍駕駛飛機(jī)起飛迎戰(zhàn)，經(jīng)過半個(gè)多小時(shí)的激戰(zhàn)，日機(jī)被擊落21架，中國(guó)空軍只損失9架飛機(jī)。不久，他還成功組織了一次飛機(jī)遠(yuǎn)航日本本土投放“宣傳彈”的空襲行動(dòng)。1938年5月19日下午3時(shí)23分，錢大鈞組織徐煥升等駕駛兩架馬丁式B10轟炸機(jī)自漢口升空飛向日本，向日本九州島長(zhǎng)崎，福岡、久留米、佐賀等都市散發(fā)了20萬張用日文寫成的反戰(zhàn)傳單，傳單上的文字是：“中日兩國(guó)有同文同種、唇齒相依的親密關(guān)系，應(yīng)該互助合作，以維持亞洲和全世界的自由和平，日本軍閥發(fā)動(dòng)的侵略戰(zhàn)爭(zhēng)，最后會(huì)使中日兩國(guó)兩敗俱傷，希望日本國(guó)民喚醒軍閥放棄進(jìn)一步侵華迷夢(mèng)，迅速撤回日本本土?！毙鞜ㄉ韧瓿扇蝿?wù)后，于20日安然返回漢口。據(jù)徐煥升回憶，當(dāng)時(shí)的情況是：“日本的防空哨戒能力相當(dāng)幼稚，我們侵入日本上空時(shí)，并未被發(fā)現(xiàn)，直到完成任務(wù)離開日本，俯視眼底的都市才剛剛在實(shí)施燈火管制。及至天色通明飛回到我國(guó)東海岸上空之際，接到地面聯(lián)絡(luò)，得知在上海、杭州一帶有多架日本飛機(jī)升空攔截我們，但我們則掩蔽在云霧中安全返航?！边@次對(duì)日本本土的空襲行動(dòng)，后來被稱為“人道飛行”。